改性颗粒废白土炭的制备及其对水中典型Cl-PhACs的吸附研究

随着医药行业的大规模发展,药物活性化合物(Pharmaceutically Active compounds,PhACs)的生产和使用量急剧增加,PhACs残留物会随废水的排放通过生物富集作用危害人类健康。吸附法是一种常用的PhACs处理方法,具有易于操作、成本低廉的优点。废白土(SBE)是油脂脱色后产生的固体废弃物,本质为膨润土,含油量高,如果处置不当,不仅浪费资源,而且污染环境。本课题组前期将SBE进行缺氧热解制得复合材料废白土炭(SBE@C)吸附剂,用于水中污染物的去除,已取得一系列的研究成果。但所用的SBE@C均为粉末状,在水体修复应用中容易损失且难以回收,限制了其应用范围。在此基础上,本研究对粉末SBE@C进行造粒得到颗粒废白土炭(GSBE@C),对其进行酸化及有机改性以提高对有机污染物的吸附性能,用于去除水中两种典型Cl-PhACs(双氯芬酸(DCF)和氯贝酸(CA)),解决了粉末炭吸附剂易于流失、难以回收的难题,对污染https://www.selleck.cn/products/dibutyryl-camp-bucladesine.html水体的修复具有重要价值。本研究主要成果如下:(1)对SBE@C进行造粒研究,以聚四氟乙烯(PTFE)为粘结剂进行造粒时,所得颗粒完整度良好,振荡24 h后未出现碳粉散落;经不同干燥方式进行干燥后,发现105℃烘箱干燥的效果最好,GSBE@C(PTFE)的吸水率达到42.99%;采用酸化协同表面活性剂改性后,材料对DCF的吸附容量从0.34 mg/g增加至2.58 mg/g,大于单一酸化和单一表面活性剂改性时的吸附容量(分别为0.40 mg/g和0.56 mg/g);先造粒再改性的工艺对DCF的吸附容量(3.79 mg/g)明显优于先改性再造粒的工艺(2.58 mg/g)。(2)在H_2SO_4体积分数为12%、液固比为3/1(m L/g)、酸化温度为50℃、表面活性剂CTAB浓度为20 mmol/L、粒径为3×3×1 mm条件下制得的GSBE@C_1(CTAB-H_2SO_4)对DCF的吸附容量为4.26 mg/g,去除率达到90.98%;研究了不同因素(吸附剂投加量、初始p H值、共存离子和不同水体)对材料吸附性能的影响,发现在较宽的p H值范围内,GSBE@C_1(CTAB-H_2SO_4)对DCF都能保持较高的吸附性能;三种阳离子的存在对DCF的吸附均起到抑制作用(抑制效果:Mg~(2+)>Al~(3+)>Na~+);吸附过程符合伪二阶动力学模型和Langmuir等温模型;GSBE@C_1(CTAB-H_2SO_4)的可重复利用性好,经过4次再生后,对DCF的吸附容量从4.99 mg/g下降至4.85 mg/g;吸附机理以孔隙填充作用、静电相互作用,π-π相互作用和H键作用为主。(3)以CA为目标污染物,通过单因素实验确定用于改性GSBE@C的表面活性剂种Vorinostat体外类为CTAC,浓度范围为2-28 mmo/L。采用响应面法优化得到材料的最佳制备条件为:H_2SO_4体积分数为19%、液固比为4/1(m L/g)、CTAC浓度为24.73mmol/L,在此条件下制得的GSBE@C_2(CTAC-H_2SO_4)对CA的吸附容量达到1.54 mg/g;研究了不同因素(吸附剂投加量、初始p H值、共存离子和不同水体)对材料吸附性能的影响,发现随着投加量增加,材料对CA的去除率逐渐增高,但吸附容量逐渐降低;当初始p H值在3.18-5.08之间时,有利于材料对CA的吸附;吸附过程符合伪二阶动力学模型和Freundlich等温模型;GSBE@C_2(CTAC-H_2SO_4)的可重复利用性好,经过4次吸附-解吸后,对CA的吸附容量从1.88 mg/g下降至1.04 mg/g;吸附过程涉及的机理有孔隙填充作用necrobiosis lipoidica、静电相互作用,π-π相互作用和H键作用。(4)研究了不同条件(吸附剂投加量、初始p H值、共存离子和不同水体)下两种材料对单一和二元体系中DCF和CA的吸附性能,发现当GSBE@C_1(CTAB-H_2SO_4)和GSBE@C_2(CTAC-H_2SO_4)的投加量为2 g/L时,在二元体系中对DCF的去除率已分别达到77.94%和99.51%,但对CA的去除效果并不突出,当投加量为5 g/L时,两种材料对CA的去除率分别为62.88%和58.79%;随着初始p H值的增加,两种材料对DCF和CA的单一和二元体系吸附容量的变化趋势基本一致,但单一体系的吸附容量均大于二元体系,可能存在竞争吸附;共存离子的存在对材料吸附DCF的影响较小(吸附容量均在1.90 mg/g以上),而对CA的去除有一定影响,当Na~+浓度为0.1 mol/L时,GSBE@C_1(CTAB-H_2SO_4)对CA的单一和二元吸附容量分别降至1.39 mg/g和1.35 mg/g;两种材料对DCF和CA的单一和二元吸附均符合伪二阶动力学模型;GSBE@C_1(CTAB-H_2SO_4)对DCF的单一和二元吸附过程均更符合Langmuir等温模型;吸附机制以静电相互作用,π-π相互作用和H键作用为主。